日前，吉林大学原子与分子物理研究所王春成教授等发展了极紫外飞秒时间分辨超快光电子谱学技术，实现了cis-stilbene分子在气相和液相环境下超快异构化反应的直接比较，发现液体环境使分子异构化过程变慢，但是仍然保持了反应的相干性。此成果首次证明了在复杂液体环境中，烯烃类分子异构化反应仍然能够保持量子相干性，为解释人类超快视觉控制机制等开辟了新路径。相关成果以“Different timescales during ultrafast stilbene isomerization in the gas and liquid phases revealed using time-resolved photoelectron spectroscopy”为题在线发表在《自然·化学》(Nature Chemistry)上。
图1 实验设计方案图(a)及液体环境效应的示意图(b)
人类的眼睛能够在几十年的时间里保持对光的超快灵敏探测，这要求其感光反应过程快速、可重复性高并具有强相干性。然而，这些光化学反应发生在人体内的液体环境中，通常认为液体环境的波动性及其溶剂化效应会导致反应失去相干性，因此人类实现视觉控制的机制还不清楚。实现基于相同观测量的气-液相体系电子激发态动力学的直接比较，是揭示液体环境影响超快光化学反应的关键。王春成教授等利用高次谐波产生装置，首次完成了气-液相分子的时间分辨光电子谱（XUV-TRPES）的直接比较研究（图1所示）。人类视觉控制基于光致分子超快异构化反应，cis-stilbene是研究此顺-反异构化过程最典型的模型分子之一，系统研究这一反应过程对理解人类视觉控制机理具有重要意义。
图2 气相和液相cis-stilbene异构化机制总结
此工作是王春成教授在“吉林大学培英计划”资助下，于瑞士苏黎世联邦理工学院H. J. Wörner教授研究组进行，由苏黎世联邦理工学院、吉林大学、布拉格化工大学和香港大学共同完成。H. J. Wörner教授与王春成教授共同设计了实验，王春成教授，Mr. M. D. J. Waters和张鹏举博士为论文共同第一作者。H. J. Wörner教授指导了实验工作，布拉格化工大学P. Slavíček教授组完成了主要的理论计算工作，张鹏举博士，Peter Slavíček教授与H. J. Wörner教授为论文共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金委项目的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1038/s41557-022-01012-0
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